Ein ausziehbares Glasfasersonden-Messmessgerät für natürlich vorkommendes radioaktives Material (NORM) und andere schwache Emittenten

Sep 01, 2023

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 11918 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Wir haben ein auf Radiolumineszenz basierendes Vermessungsmessgerät für den Einsatz in Branchen entwickelt, in denen es um natürlich vorkommende radioaktive Stoffe (NORM) geht, auch zur Unterstützung derjenigen, die andere schwache Strahlungsemittenten erkennen müssen. Die Funktionalität des Systems weist besondere Mängel der derzeit verwendeten Handmessgeräte auf. Das Gerät koppelt einen LYSO:Ce-Szintillator über einen Polymer-Lichtwellenleiter mit einem Fotodetektor und ermöglicht so eine „eigensichere“ Inspektion in Rohrleitungen, Separatoren, Ventilen und anderen derartigen Bauteilen. Die optische Fasersonde mit kleinem Durchmesser ist elektrisch passiv, immun gegen elektromagnetische Störungen und chemisch inert. Die Ausleseschaltung ist vollständig in ein Handgehäuse integriert, in dem sich eine Silizium-Photomultiplier-Erkennungsschaltung (SiPM) und eine Mikroprozessorschaltung befinden, die mit einem LCD-Display verbunden ist. Ein 15 m langer flexibler optischer PMMA-Faserwellenleiter ist stumpf an eine ABS-Kunststoffsonde gekoppelt, die den LYSO:Ce-Szintillator enthält. Zu den ersten Tests gehörte der Einsatz laborbasierter gemischter Gammastrahlenquellen, wobei die Messungen zusammen mit einem herkömmlichen GM-Vermessungsmessgerät als Referenz durchgeführt wurden. Die Charakterisierung über NORM-Quellen in einer Dekontaminationsanlage hat eine nützliche Empfindlichkeit gezeigt und deckt den Dosisleistungsbereich von 0,10 bis 28 µSv h−1 (R-Quadrat 0,966) ab, der bis zu 80 µSv/h reicht, wie bei der Verwendung eines Cs- 137 Quelle. Es hat sich gezeigt, dass das System ein wirksames Werkzeug zur Erkennung von Radioaktivität an schwer zugänglichen Orten darstellt, insbesondere bei Quellen, die niedrige Strahlungswerte bis hin zu Werten nahe dem Hintergrund ausstrahlen.

Der Bedarf an der Bestimmung des Strahlungspegels über dem Hintergrund ist gut dokumentiert, nicht zuletzt im Hinblick auf die Bergbauindustrie und die damit verbundenen nachgelagerten Industrien, die erfordern, dass natürlich vorkommendes radioaktives Material (die sogenannten NORM-beeinflussten Medien) mit gebührendem Respekt für Gesundheit und Gesundheit gehandhabt wird Sicherheit, Minimierung der Abfallerzeugung und Wiederverwendung stillgelegter, von NORM betroffener Medien. Mit solchen Problemen konfrontiert sind beispielsweise die Öl- und Gasindustrie (O&G), die Mineralienaufbereitungsindustrie, der Umgang mit Altmetallen und Materialien, die für den Export bestimmt sind. Darüber hinaus besteht im Zusammenhang mit der Sicherheit ein Bedarf an vielseitigeren Möglichkeiten zur Erkennung anthropomorpher Quellen, die aus verschiedenen Gründen möglicherweise nur in schwachen Mengen emittieren. In beiden Bereichen und insbesondere zu Räumungszwecken kann es erforderlich sein, an schwer zugänglichen Orten Entscheidungen zu treffen, ein Thema, mit dem sich die vorliegende Arbeit auseinandersetzen möchte. Radioaktiver Abfall im vorgelagerten O&G-Geschäft manifestiert sich als Schlamm und Ablagerungen. Die Erkennung von NORM in den Innenteilen verschiedener Komponenten kann aufgrund der Formen und Größen der beteiligten Gegenstände (einschließlich Rohrbögen, oft mit begrenztem Innendurchmesser), schwer zugänglicher Stellen und der darin enthaltenen Gegenstände komplex sein Längen von bis zu 15 m und mehr. Eine sichere und regelmäßige Überwachung der Anlagen und Rohstoffe ist unerlässlich.

Bei der Inspektion von Rohren auf natürlich vorkommendes radioaktives Material (NORM), einem Thema, auf das sich die vorliegende Arbeit konzentrieren wird und das auch als Plattform für andere derartige Herausforderungen dient, ist die Bestimmung des Vorhandenseins von Radioaktivität eine Angelegenheit von erheblicher Notwendigkeit. Dies kann bei Emissionswerten, die sich sogar dem Hintergrund annähern, erforderlich sein, abhängig von den gesetzlichen Anforderungen, auch im Hinblick auf den erforderlichen Genauigkeitsgrad. Lange Rohrleitungen, Abscheider, Bohrlöcher, Strömungsbeschränkungskomponenten, Risse und andere Stellen mit engem Raum müssen möglicherweise überprüft werden. Inspektionssysteme sollten robust sein und die Erkennungssysteme auch in wässrigen und ähnlichen Umgebungen sowie in der Gegenwart explosiver Gase einsetzen können. In der vorgelagerten Öl- und Gasindustrie, aber auch in anderen Bergbau- und Aufbereitungsindustrien ist NORM häufig an zweifellos schwer zugänglichen Standorten zu finden. In Situationen, in denen es um große Mengen betroffener Materialien geht, kann die Arbeit mit diesen ein potenzielles Risiko für die Arbeitnehmer darstellen. Darüber hinaus kann es schwierig werden, die betroffenen Medien zu entsorgen, da das Recycling von Altmetallen eine validierte Freiheit von nachweisbarer Radioaktivität erfordert. Dementsprechend wird die Messung niedriger Strahlungswerte wichtig, nicht zuletzt für die betroffenen Industrien, auch im Hinblick auf die Stilllegung von Anlagen und die Wiederverwendung oder Umwidmung von untersuchtem Material. Die meisten aktuellen kommerziellen Strahlungsmessgeräte sind nicht eigensicher, können keine Fernmessungen durchführen, ermöglichen keine Arbeit in wässrigen Umgebungen und sind weniger effektiv bei der Bestimmung von Radioaktivität, die nur zu schwachen Röntgen- oder Gammastrahlungsemissionen führt. Selbst angesichts des Potenzials für stärkere Betakomponenten (z. B. nicht unterstütztes Pb-210) kann es unter solchen Umständen bei Messungen, die außerhalb von Rohrleitungen oder anderen Abschirmungen durchgeführt werden, durchaus vorkommen, dass die Betaemissionen mit kurzer Reichweite (die allein in der Luft einige Dutzend cm betragen) nicht erfasst werden ).

In diesem Artikel werden die Entwicklung und vorläufige Ergebnisse eines neuen Typs von Vermessungsmessgeräten mit Sensorfunktion beschrieben, die auf einem erweiterbaren Glasfasersystem basieren. Das Gerät besteht aus einer kleinen, nicht elektrischen, nicht hygroskopischen Szintillatorsonde, die derzeit um etwa 15 m von der Handausleseeinheit ausziehbar ist. Die Anzeige erfolgt über ein Gerät, das von einer wiederaufladbaren Niederspannungsbatterie gespeist wird, und ermöglicht Messungen über relativ große Entfernungen, selbst in engen und schwierigen Umgebungen. Dieses neue Gerät übertrifft frühere Tischversionen1 in Bezug auf Größe und Strahlungserkennungsfähigkeit.

In früheren Versuchen, einen Echtzeit-Strahlungsdetektor mit Fernbedienung zu konstruieren, analysierten Jackson et al.2 ein kommerzielles Gerät, das aus einem anorganischen Szintillationskristall (ZnWO4, 3 \(\times \) 3 \(\times \) 10 mm3) bestand. Es ist mit einem Glasfaserkabel verbunden, das die Lumineszenz an eine CCD-Kamera leitet. Das Gerät wurde in einer eingeschränkten Strahlungsumgebung kalibriert, die aus Betateilchen und Gammastrahlen bestand, die von einer 2,4 GBq Cs-137-Quelle (vorwiegende Gammaemission 662 keV) erzeugt wurden. Während des Kalibrierungsprozesses lagen die Dosisleistungen im Bereich von 0,125 bis 10,0 mSv/h. Aufgrund des hohen Signal-Rausch-Verhältnisses des Systems stellten die Forscher fest, dass das Gerät eine Mindestleistung von 0,2 mSv/h hatte. Anschließend berichteten Jackson et al.3 über die Verwendung desselben Systems, jetzt mit einer Photomultiplier-Röhre (PMT), das unter wässrigen Bedingungen getestet wurde, wobei die Aufnahmen mit einem Linearbeschleuniger für die klinische Strahlentherapie (Linac) durchgeführt wurden. Letzteres lieferte eine stark regulierte Dosisleistung von bis zu 320 Sv/h. Die identische Technik wurde zuvor von Reddy et al.4 zur Überwachung der Umgebungsstrahlung rund um die Kernwiederaufbereitungsanlage Sellafield vorgeschlagen und letztendlich eine dreidimensionale Quellenkarte insgesamt erstellt. In einer anderen Studie wurde ein auf einem faseroptischen Strahlungssensor (FORS) basierendes Fern-Gammaspektroskopiesystem für den Einsatz in Kernreaktoren entwickelt, um gammaemittierende Quellen an entfernten Orten zu erkennen und radioaktive Quellen anhand von Gammastrahlenspektren zu identifizieren5. In jedem dieser Umstände und auch im Hinblick auf die hierin anfallenden Arbeiten ermöglicht das Glasfasersystem die Untersuchung von Radioaktivität aus einer Entfernung (z. B. mehrere Meter und mehr von der Quelle entfernt) und gewährleistet so die Sicherheit der beteiligten Arbeiter solche Inspektionen.

Die Menge des in einem FORS erzeugten und gesammelten Szintillationslichts ist entscheidend für die Empfindlichkeit des Detektionssystems. Mit reduziertem Graphenoxid (RGO) beschichtete anorganische Szintillatoren in einem FORS-Gerät für die Fern-Gammastrahlenspektroskopie wurden von Kim et al.6 demonstriert. Die Ergebnisse zeigten, dass die RGO-Beschichtung des mit Cer dotierten Gadolinium-Aluminium-Gallium-Granats (GAGG:Ce) die Zählrate und Energieauflösung des FORS verbesserte. Die Wellenlänge der Emissionen von GAGG:Ce lag bei etwa 535 nm, was zu einer höheren Intensität des durch die RGO-Membran übertragenen Lichts führte. Basierend auf diesen Ergebnissen legt die Studie nahe, dass ein anorganischer Szintillator mit einer hohen Lichtausbeute und einer Emissionswellenlänge nahe 535 nm nach der RGO-Beschichtung gute Ergebnisse in der Gammastrahlenspektroskopie erzielen würde. Dohler et al.7 machten auf die Fähigkeit zur Signalintegrationszeit von FORS bei Anwendungen zur Messung von Kontaminationen aufmerksam, auch bei der Schätzung von Abschirmungsparametern, da die Erkennung von Quellen mit geringer Aktivität länger dauert, wenn Quelle und Detektor durch dickes Betonmaterial getrennt sind.

Fernandez et al.8 untersuchten Sonden, die aus einem CsI (Tl)-Szintillator mit den Abmessungen 1 mm (OD) \(\times \) 5 mm (L) bestanden und mit einer optischen PMMA-Faser gekoppelt waren, zur Verwendung bei der In-situ-Gammaüberwachung rund um die Kernfusion Reaktoren. Im Labor lieferte die Exposition gegenüber einer Co-60-Gammaquelle eine Dosisleistung von 0,3 mGy/h bis 3 Gy/h, was eine Sättigung bei 1 Gy/h zeigte. Diese Einschränkung, die auf die lange Reaktionszeit von CsI (Tl)-Kristallen (0,6–3,4 µs) zurückzuführen ist, hat dazu geführt, dass die Verwendung einer Ce-dotierten Alternative in Betracht gezogen wurde, um einen höheren Dynamikbereich zu erzielen. In einem ähnlichen Versuch überwachten Kim et al.9 die radioaktive Kontamination in fließenden Wasserrohren, wobei ein Ce-dotierter GAG-Szintillator (Gd3Al2Ga3O12) verwendet wurde und dessen feste Anordnung außerhalb des Rohrs ein Strahlungsmessgerät bildete. In der Studie wurde die Wirksamkeit des Ce-dotierten Szintillators bei der Messung der Strahlungswerte verschiedener Gammaquellenemissionen hervorgehoben: 122 keV von einer Co-57-Quelle; 662 keV aus einer Cs-137-Quelle; und 1173 keV und 1332 keV aus einer Co-60-Quelle. Joo et al.10 präsentierten ein FORS-System, das Gammastrahlung aus radioaktiv verschmutztem Boden misst, während Han et al.11 Gammaspektroskopie mit LYSO:Ce (Cer-dotiertes Lutetium-Yttrium-Orthosilikat) demonstrierten.

In den bisher erwähnten Studien erfolgte die Stromversorgung überwiegend über das Stromnetz, was das Gerät für den Feldeinsatz ungeeignet macht. Hier berichten wir insbesondere über die Charakterisierung eines batteriebetriebenen, auf Szintillation basierenden optischen Faserdosimetriesystems, das auf der Verwendung eines LYSO:Ce-Szintillators mit Dosisraten und Energien basiert, die typischerweise von NORM-Quellen bereitgestellt werden. Die Messungen wurden mit einem GM-Vermessungsmessgerät kalibriert. Im vorliegenden System breitet sich die von den Szintillatoren erzeugte Radiolumineszenz (RL) innerhalb des optischen Faserwellenleiters zu einem Fotodetektionssystem aus und ermöglicht so Echtzeit-, Fern- und eigensichere Strahlungsmessungen. Wie untersucht wurde1, bietet die spezielle LYSO:Ce-Szintillatoranordnung eine praktikable Empfindlichkeit, die zwar eindeutig zu geringeren Werten als die von GM-Systemen führt, aber eine beträchtliche Vielseitigkeit in den praktischen Anwendungen bietet, für die sie gedacht ist. Insbesondere LYSO:Ce sorgt für eine hohe Dichte (7,15 g/cm3) und eine hohe Lichtausbeute (70 % NaI(Tl), 25 Photonen/keV), was zu einer verbesserten Empfindlichkeit führt. Die zusätzlichen Merkmale einer kurzen Abklingzeit (~ 40 ns), einer günstigen Energieauflösung von < 12 % und einer guten Strahlungshärte deuten auf einen weiter verbesserten Nutzen hin, der sich auch auf den Einsatz in Umgebungen mit höherer Dosisleistung erstreckt.

Das entwickelte System bestand aus einem batteriebetriebenen Handgerät (während des Projekts entworfen und im 3D-Druck hergestellt), das einen Glasfasereingang akzeptiert (spektrale Vorherrschaft am blauen Ende des Spektrums). Das Handsystem empfängt Signale von einem Miniaturdetektor (basierend auf einem LYSO:Ce-Szintillator – kundenspezifische Abmessungen von 3 mm \(\times \) 20 mm mit einer reflektierenden TiO2-Beschichtung von EPIC Crystal Co. Ltd. (Shanghai, China), was hilfreich ist um die erzeugte Lumineszenz zu begrenzen und eine verlustarme Kanalisierung der Lumineszenz zur Faser zu gewährleisten). Der Szintillator ist in einem lichtdichten Kunststoffgehäuse untergebracht und (über eine Stoßkupplung) mit dem anderen Ende eines 12,5 m langen Glasfaserkanals (SH8001 ESKA™ Super 2,0 × 3,0 mm SH Simplex Cable, Mitsubishi Chemical Co., Tokio) verbunden , Japan).Tokio, Japan), das auf einer manuell drehbaren Spule montiert ist. Im Ausgangszustand wird der Lichtwellenleiterkanal entsprechend den Anforderungen des Betreibers aufgerollt und anschließend wieder abgewickelt. Dieses Signal wird von einem handelsüblichen Silizium-Photomultiplier (SiPM) MICRO-FJ-SMTPA-30035-GEVB (Evaluierungsplatine) erfasst, der von SensL Technologies Ltd. (Cork, Irland) entwickelt, durch interne Vorverarbeitung verarbeitet und verarbeitet Verstärkungsmodule, die Signale bis zu 450 MHz verarbeiten können und durchschnittlich 40 mA verbrauchen. Es ist nicht zu erwarten, dass die zuvor erwähnte TiO2-Beschichtung in praktischem Maße zum Radiolumineszenzsignal beiträgt, da sie eine relativ niedrige Ordnungszahl (Z = 22) und eine damit verbundene geringe Fähigkeit zur Radiolumineszenzproduktion aufweist. Ein Mikrocontroller mit 8 Bit übernahm die Impulszählung. Mit einer einzigen Ladung kann der 3,7-V-Lithium-Ionen-Akku des gesamten Systems das Gerät für mehr als 33 Stunden mit Strom versorgen. Die Messwerte wurden auf einem eingebetteten digitalen LCD-Bildschirm angezeigt. Darüber hinaus ist das Gerät mit einer roten LED und einem Summer ausgestattet, der immer dann aktiviert wird, wenn ein vorgegebener Strahlungsschwellenwert erkannt wird.

Bei der Entwicklung des aktuellen Systems wurde versucht, zwei große Herausforderungen anzugehen:

Der Bedarf an einer ausziehbaren Miniatursonde mit einer Reichweite von >10 m führt allerdings zu Problemen mit der Signalstärke, darunter:

Signaldämpfung. Der Signalverlust entlang des Faserkanals wurde durch die Verwendung eines optischen Kanals anstelle eines herkömmlichen Kupferdrahts (der vom Silizium-Photomultiplier ausgeht) und durch die Auswahl einer geeigneten Spezialfaser mit großem Kern aus Kunststoff (anstelle des üblichen Glases) minimiert, um Flexibilität über lange Zeiträume zu gewährleisten Entfernungen. Eine optische Faser mit einem größeren Kern und einem Durchmesser von 2 mm im Gegensatz zu einem Kerndurchmesser von 1 mm wie bei Zubair et al.1 trägt erheblich zur Verbesserung der Lichteinfang- und Empfindlichkeit bei;

Empfindlichkeit aufgrund der geringen Größe: Die Empfindlichkeit der Miniatursonde (3 mm Durchmesser im Vergleich zu 25 mm Durchmesser in herkömmlichen Systemen) wurde durch das Aufbringen einer reflektierenden Titanoxid-Farbbeschichtung und die Entwicklung 3D-gedruckter Strukturen zur Unterstützung der Faser-zu-SiPM-Kopplung maximiert.

Der Wunsch nach einem Handgerät:

Signalverarbeitungsschaltungen benötigen eine hohe Leistung, die typischerweise über das Stromnetz bereitgestellt wird: Um dies zu umgehen, wurde eine Signalverarbeitungsschaltung mit Komponenten mit geringem Stromverbrauch entwickelt.

Handheld-Geräte benötigen Batterien mit ausreichender Lebensdauer: Das Gesamtsystem hat eine Betriebsdauer von über 33 Stunden, also etwa vier Tagen. Dies wurde durch die Entwicklung von Spannungsreglern mit höchstmöglicher Ausgangseffizienz erreicht.

Abbildung 1A zeigt das stereolithografische (SLA) 3D-Design des kundenspezifischen Gehäuses für die SiPM-Platine, das aus lichtempfindlichem schwarzem Harz erstellt wurde. Das Gehäuse hat zwei Hauptfunktionen: Erstens verhindert es, dass Licht den Sensor erreicht, und zweitens hält es den Glasfaserstecker oben auf dem Sensor, um seine korrekte Ausrichtung und Position sicherzustellen. Abbildung 1B zeigt das CAD-Rendering (modelliert und gerendert in Autodesk Fusion 36012) des Handheld-Gehäuses, das später mit dem SLA-Verfahren (B) erstellt wurde. Der Glasfaserkanal ist auf einer Spule außerhalb des Handgeräts montiert, während das SiPM-Gehäuse und die anderen Komponenten im Inneren untergebracht sind. Der Szintillator ist stumpf gekoppelt und in einer speziell angefertigten Kunststoffhülse mit etwa 10 mm Durchmesser am anderen Ende der Faser untergebracht.

CAD-Rendering von (A) Gehäuse für die SiPM-Platine, das die Ausrichtung der Faser zum Fotosensor ermöglicht und Umgebungslicht blockiert (B) handgehaltener Prototyp eines Vermessungsmessgeräts mit ausziehbarer Glasfasersonde unter Verwendung von Autodesk Fusion 36012.

Der Miniaturszintillator erzeugt eine optische Emission innerhalb der Größenordnung von Nanosekunden (entsprechend einem einzelnen Wechselwirkungsereignis zwischen Strahlung und Szintillatormaterial), die vom SiPM erfasst und in fotoelektrische Impulse umgewandelt wird. Diese fotoelektrischen Impulse werden dann in TTL-Impulse verarbeitet, die ein Mikrocontroller als digitale Signale lesen kann. Die registrierte Anzahl dieser digitalen Signale in einem bestimmten Abtastzeitraum ergibt im Wesentlichen die Zählrate. Gemäß Standardspezifikationen und experimentellen Studien13 hat der LYSO:Ce-Szintillator, wie bereits erwähnt, eine Abklingkonstante von etwa 40 ns. Idealerweise sollte ein Impuls von diesem Sensormedium eine kürzere Dauer als 40 ns haben, da das resultierende Analogsignal nicht nur von der Leistung des Fotodetektormediums, sondern auch von der Leistung der Vorverarbeitungsschaltung abhängt. In Festkörpermedien für die Szintillationsdetektion haben Dolinsky et al.14 günstigere Reaktionszeiten im Vergleich zu denen einer herkömmlichen Photovervielfacherröhre nachgewiesen. Ohne eine Impulsformungsschaltung kann die Impulsabfallzeit des erfassten Signals (die Zeit, die ein Impuls benötigt, um zur Grundlinie zurückzukehren) deutlich länger als 40 ns sein.

Im aktuellen Design wurde das Szintillatorsignal vom „Standard Output“-Port des SiPM-Evaluierungsboards erfasst und die resultierende Emissionsabfallkonstante wurde mit 130 ns bestimmt. Bei der Verarbeitung durch einen Verstärker wurde die Abklingkonstante auf ungefähr 200 ns verlängert. Abbildung 2A zeigt die Reaktion des Detektors auf eine Dummy-Sonde (ohne vorhandenen Szintillator). Dies liefert die Signalpegel und Zählraten der Dunkelzählungen und erreicht eine Amplitude von ca. 5 mV. Daher wurden Spannungspegel über 5 mV, in diesem Fall über 6,5 mV (willkürlich gewählt), als Szintillationssignale angesehen. Abbildung 2B zeigt die mit einem Schwellenwert von 6,5 mV erfassten Signale. Es wurden Impulse unterschiedlicher Höhe erfasst, die bis zu 25 mV reichten. Die Höhe dieser Impulse entspricht der Energie des detektierten Strahlungspakets. Zur Überwachung der Dosisleistung reicht die Erfassung des Einfallszeitpunkts der Impulse aus.

(A) Hintergrundrauschen, das eine maximale Amplitude von 5 mV erreicht, (B) Rohsignale vom fasergekoppelten Szintillator, erfasst bei einem Schwellenwert von 6,5 mV, und (C) Szintillationssignal, erfasst mit einem Oszilloskop, das das verstärkte Signal (gelbe Spur) und den entsprechenden Komparatorausgang zeigt (grüne Spur).

Die Rohsignale werden durch eine eigens entwickelte Vorverarbeitungsschaltung mit etwa 15-facher Verstärkung verarbeitet. Abbildung 2C zeigt ein Beispiel eines Roh-TTL-Signalpaars, das durch die Verstärkung des Rohsignals (dargestellt durch die gelbe Kurve) und die anschließende Verarbeitung durch einen Komparator (dargestellt durch die grüne Kurve) erzeugt wurde. Der resultierende negative TTL-Impuls hatte eine Breite in der Größenordnung von 200–300 ns. Diese Impulse wurden dann zur Impulszählung einem Mikrocontroller zugeführt.

Daten für diese Studie wurden für drei Probentypen gesammelt: Cs-137 (eine Laborquelle), eine gemischte Gammaquelle (eine Laborquelle) und eine relativ große NORM-Quelle mit verteilter Radioaktivität, mit sowohl Gammastrahlen- als auch Betaemissionen. Für jede Probe wurden die Quellen an einer festen Position gehalten, wobei die Sonde des zu testenden Messgeräts (DUT) in verschiedenen Abständen von der Quelle platziert wurde. Ein auf Geiger basierendes Referenzmessgerät (Radiation Alert® Ranger, SE International, Inc., Tennessee, USA) wurde am selben Ort wie die Sonde positioniert. Wie in Abb. 4A dargestellt, hatte die Cs-137-Laborquelle am 1. Mai 2021 eine Aktivität von 387,4 kBq, wobei die Quelle eine dominante Gammastrahlenemission von 662 keV lieferte.

(A) Histogramm der mit dem DUT erhaltenen cpm-Messwerte, was einen Mittelwert von 1503 cpm und eine Standardabweichung von 89 cpm ergibt; (B) Diagramm der Hintergrund-CPM-Daten, die über einen längeren Zählzeitraum erfasst wurden.

(A) Cs-137-Laborquelle mit einer Aktivität von 10,47 µCi, die als Hauptstrahlungsquelle für Messungen mit DUT verwendet wird, und (B) Reaktion des DUT in CPM für Dosisraten zwischen Hintergrund (0,2 µSv/h) und ~ 80 µSv/h.

(A) Reaktion des DUT in CPM bei Entfernungen bis zu 12 cm und; (B) ein Glas Monazit, das als Quelle für diesen Teil der Studie dient, aus Laborlagern stammt und typischerweise für Bildungs-/Trainingszwecke verwendet wird.

Handheld-Prototyp, der in einer tatsächlichen NORM-Umgebung betrieben wird, wobei die Sonde (A) in einem Rohr positioniert ist; (B) Darstellung der Miniaturgröße der Sonde, eingewickelt in Bürokratie. (C) Reaktion des faseroptischen Messgeräts in cpm bei verschiedenen Dosisraten um ein NORM-Probenpaket mit einer Polynomanpassung 2. Ordnung und; (D) Versuchsaufbau in der Außenumgebung, wobei NORM-Staub (~ 700 g) direkt nach dem Dekontaminationsprozess in einer Packung gesammelt wird. Die Sonde wurde in verschiedenen Abständen von der Packung platziert.

Dichtediagramme der Strahlungszählungen (cpm), die die Verteilung der aufgezeichneten Werte zeigen, die über einen längeren Zählzeitraum erhalten wurden, unter Verwendung des FORS-Systems für Labor- und natürliche Quellen und mit Sonde und Quelle in festen Positionen relativ zueinander.

Die Tests wurden mit einer Mischung aus Gammastrahlenquellen und natürlichen Proben mit geringer Aktivität (Monazit, Eisenoxid usw.) durchgeführt, alle im Labor von Alypz Sdn. Bhd. (Malaysia). Das gleiche Verfahren wurde bei der Bestimmung der Gerätereaktion als Funktion des Abstands zwischen Quelle und Prüfling angewendet. Die inverse Reziprozität zwischen Dosisleistung und Abstand, die eindeutig das erwartete Ergebnis ist, entspricht sicherlich nicht dem inversen Quadratgesetz, da letzteres für eine Punktquelle und einen Punktdetektor bestimmt wird und am besten bei ausreichend großen Abständen angenähert werden kann. Die Radionuklidaktivitäten im Monazitverbund sind in Tabelle 1 angegeben. Diese Werte wurden im Alypz Sdn ermittelt. Bhd-Labor nutzt sein abgeschirmtes hyperreines Ge (HPGe)-Spektroskopiesystem.

Zusätzliche Messungen wurden in einer rohrförmigen NORM-Dekontaminationsanlage von O&G in Terengganu, Malaysia, durchgeführt. Während des Auslesens wurde die Sonde manuell bewegt, um verschiedene Trennungen zu ermöglichen. Der Prototyp des DUT ist in den Abbildungen zu sehen. 6 und 7A. Die Sonde wurde einer Packung NORM (ca. 700 g) ausgesetzt, die bei einer Nachdekontaminationsübung in der NORM-Dekontaminationsanlage gesammelt wurde. Zur Aufzeichnung der Dosisleistung wurden auch zwei GM-Referenzmessgeräte (Radiation Alert® Inspector, SE International, Inc., Tennessee, USA und ein Rad 100™, International Medcom, Inc., Kalifornien, USA) verwendet. Die Messungen wurden in Abständen von bis zu 15 cm von der Probe durchgeführt, einem Abstand, bei dem sich die aufgezeichnete Dosisleistung dem Niveau der Hintergrundstrahlung annähert. Die höchsten Werte wurden aufgezeichnet, wenn sowohl die Sonde als auch das Fenster des GM-Messgeräts Kontakt mit der Probenpackung hatten.

Vor der Durchführung von Probenmessungen wurde der Hintergrundpegel ermittelt. In Abb. 3 sind die Messwerte für eine längere Hintergrundexposition (mit einem Mittelwert und einer Standardabweichung von 1503 ± 89 cpm) dargestellt. Dies entspricht den natürlichen Strahlungswerten aus der Umgebung, typischerweise im Bereich von 0,10–0,25 µSv/h. Bei den gleichen Messdauern wie bei der Sonde und bei ähnlichen Bedingungen wie in unserem Labor registrierte das Referenzmessgerät eine Dosisleistung von 0,221 ± 0,030 µSv/h. Die Standardabweichung der beobachteten Zählungen, die natürliche Schwankungen der Hintergrundstrahlung umfasst, trägt zur inhärenten Empfindlichkeit des Szintillators bei.

Der Prüfling wurde einer Cs-137-Quelle ausgesetzt, um die allgemeine Empfindlichkeit festzustellen. Die vom Referenzmessgerät erfasste maximale Dosisleistung betrug ~ 80 µSv/h und wurde festgestellt, als das Gerät/die Sonde Kontakt mit der Quelle hatte. Abbildung 4 (A) zeigt die 387,4 kBq-Quelle (gemessen etwa sechs Monate vor der vorliegenden Studie), eingekapselt in einem Kunststoffgehäuse. Aus Abb. 4B ist die größere prozentuale Unsicherheit zu erkennen, die bei höheren Dosisraten besteht. Im Hinblick auf Pulspile-up-Effekte sind diese bei den interessierenden niedrigen bis moderaten Zählraten weitgehend unerwartet und dürften erst bei viel höheren Zählraten in der Größenordnung von 106 cps, entsprechend einer Pulsbreite von, zum Problem werden in der Größenordnung von 200–300 ns, wie bereits erwähnt. Die festgestellte prozentuale Unsicherheit, die die Präzision der Messung verringert, ist wahrscheinlicher auf die Konstruktion der Sonde zurückzuführen, die durch einfache Stoßkopplung der lichtführenden PMMA-Faser der Gesichtsoberfläche, die ihrem Durchmesser von 2 mm entspricht, und der Szintillatoroberfläche von 3 mm Durchmesser entsteht . Durch diese Nichtübereinstimmung kann ein Teil der Szintillation in die PMMA-Faser entweichen, ein Effekt, der aufgrund der größeren Emission innerhalb des Szintillatorkristalls bei höheren Dosisraten voraussichtlich proportional größer ist. Dies bleibt ein Bereich für weitere Verbesserungen im Hinblick auf die mechanische Gestaltung der Kopplungsanordnung. Im aktuellen Zustand wurde die Empfindlichkeit der Sonde bei Raumtemperatur auf ~ 450 cpm/µSv/h geschätzt, was niedrigen Dosisraten (unter 15 µSv/h) entspricht, und ~ 930 cpm/µSv/h für Dosisraten bei ca. 15 µSv/h. Für praktische Anwendungen kann eine durch Polynomanpassung (in der Form Ax2 + Bx + C) der experimentellen Daten abgeleitete Gleichung oder ähnliche Näherungen verwendet werden, um die aufgezeichneten cpm-Werte in die Dosisleistung in µSv/h umzurechnen.

Im Hinblick auf praktische Szenarien wird erwartet, dass der Nutzen des Systems in der Erkennung von NORM und anderen radioaktiven Kontaminanten liegt, die auf enge, schwer zugängliche Stellen beschränkt sind. Es kann auch bei der Suche nach anthropomorphen Materialien bis hin zu schwachen Emissionswerten sowie bei der Suche nach verwaisten oder absichtlich verborgenen Quellen eingesetzt werden. Um die Leistungsfähigkeit des Systems zu validieren, wurde das System verschiedenen schwachen NORM-Quellen (die sowohl Gammastrahlen als auch Betapartikel emittieren) ausgesetzt, wie sie im Labor von Alypz Sdn Bhd verfügbar sind (aus Material, das von externen Standorten gesammelt und für Schulungszwecke aufbewahrt wurde). Abbildung 5A zeigt die Ergebnisse dieser Übung für ein Gefäß mit einer Monazitquelle. Die umgekehrte Beziehung zwischen der Zählrate und dem Abstand x zwischen Quelle und Sonde folgt der Form Ax−B, wobei die jeweilige Leistungsbeziehung (Leistung von B) angepasst wird, um einen R-Quadrat-Wert von 0,98 zu erhalten. Wie in Abb. 5B dargestellt, wurde auch ein Rad100-Referenzmessgerät neben der Sonde platziert, um gleichzeitig die entsprechende Dosisleistung aufzuzeichnen und bei Kontakt mit dem Gefäß einen Wert von 7,59 µSv/h aufzuzeichnen. Die mittleren Dosisleistungen bei Entfernungen von 12, 10, 8, 5, 3, 1 und 0,2 cm betrugen 1,19, 1,47, 1,98, 2,72, 4,37, 6,44 bzw. 7,59 µSv/h. Wie in mehreren früheren Studien1,7 beobachtet, erfordert die Unterscheidung zwischen verschiedenen Dosisraten bei extrem niedrigen Strahlungswerten eine längere Integrationszeit im Bereich von mehreren zehn Sekunden. Die Ergebnisse für die vorliegende Anordnung zeigen eine effektive Diskriminierung auf dem Niveau von ~ 0,5 µSv/h für Daten, die über einen Zeitraum von 30–40 s erfasst wurden. Eine ausführlichere Diskussion über Reaktionen bei niedrigen Dosisraten wird in einem späteren Unterabschnitt vorgestellt.

Die Funktionalität des DUT wurde in einem echten NORM-beeinflussten Szenario untersucht (Abb. 6), um seinen Nutzen in der Praxis zu validieren. Die in Abb. 6C gezeigten Ergebnisse beziehen sich auf die verschiedenen Messwerte (cpm vom DUT vs. µSv/h von einem GM-Vermessungsmessgerät), die für die Sonde und das GM-Vermessungsmessgerät erhalten wurden, die in unmittelbarer Nähe der gesammelten NORM-Proben platziert wurden, wie in Abb. 6D. Die Sonde wurde zunächst in einer Entfernung von bis zu 15 cm zu einer Ansammlung von NORM-beeinflusstem Staub platziert, wobei die gemessene Dosisleistung nahe dem Hintergrundniveau lag. An näher gelegenen Standorten wurde eine erhöhte Dosisleistung registriert. Im kleinsten Abstand (bei Kontakt mit der Oberfläche der NORM-Packung) betrug die aufgezeichnete Dosisrate ~ 28 µSv/h, was zu Zählwerten im Bereich von ~ 3400 cpm führte. Zur Demonstration der Empfindlichkeit des DUT in einer Betriebsumgebung wurde ein Wert von 48 cpm/µSv/h gefunden, der ebenfalls das in Abb. 4B beobachtete nichtlineare Verhalten zeigt. Im Vergleich zu früheren Einstellungen ist ein Rückgang der Empfindlichkeit zu verzeichnen, der auf das Volumen, die Verteilung der Radioaktivität und die Betateilchenabschwächung innerhalb des betroffenen Materials zurückzuführen ist (spektroskopische Untersuchungen beispielsweise der laborbasierten Monazitquelle, die mit einem hochreinen Ge-Detektor durchgeführt wurden, haben dies gezeigt). Proben weisen einen nennenswerten Pb-214-Gehalt auf, entsprechend mit damit verbundenen Betapartikelemissionen). Die Situation weist darauf hin, dass geeignete Kalibrierungsprotokolle für die Verwendung von Glasfasermessgeräten erforderlich sind, die das begrenzte Volumen des Szintillators sowie seine Empfindlichkeit gegenüber den verschiedenen Emissionen und ihren charakteristischen Energien berücksichtigen.

Die Empfindlichkeit des optischen Faser-Szintillator-Systems hängt nicht nur von der Art der Quelle ab, sondern auch vom Volumen, der Form und dem Winkel, der in Bezug auf die Sondenposition und den Abstand von der Quelle gebildet wird1. Abbildung 7 bietet einen detaillierten Einblick in die Verteilung der Zählungen (cpm), die in bestimmten Abständen beobachtet wurden, wenn die Sonde in unterschiedlichen Abständen von den jeweiligen Quellen platziert wurde. Die Histogramme sind entsprechend der minimalen und maximalen Dosisleistung beschriftet, die mit einem GM-Vermessungsmessgerät in bestimmten Entfernungen aufgezeichnet wurden. Für die Exposition aus der Labor-Cs-137-Quelle in Form einer regelmäßig geformten Scheibe, die im Vergleich zum GM-Röhrchen kleiner, aber mit den Abmessungen der Szintillatorsonde (bei 1–2 cm) vergleichbar ist, zeigen die Antworten eine Empfindlichkeitsauflösung von ~ 0,5 µSv/h, basierend auf dem Median der aufgezeichneten Zählungen, die über einen Zeitraum von 25–40 s erfasst wurden. Die effektive Dosisleistung (gemessen mit GM-Messgeräten) in einer bestimmten Entfernung kann selbst zwischen 15 und 20 % vom Mittelwert (Standardabweichung) abweichen. Bei der Ausweitung auf NORM-Quellen (mit Proben aus Dekontaminationseinrichtungen und einer zufälligen Verteilung des Materials in jeder Packung) sinkt die Empfindlichkeit um ein Vielfaches. Bei der Ermittlung des Medianwerts der Messwerte über längere Zeiträume (60–90 s) wurde die effektive Auflösung der Dosisleistung auf etwa 2 µSv/h geschätzt. Beim Vergleich mit den Hintergrunddaten in Abb. 3 wird außerdem deutlich, dass die von den verschiedenen Quellen angezeigten Werte eine Unterscheidung vom Hintergrund ermöglichen, mit einer Ausnahme für die NORM-beeinflussten Medien mit der niedrigsten Aktivität, deren Dosisraten mit dem Hintergrund vergleichbar sind .

Die Hauptbeschränkung dieser Studie war der eingeschränkte Zugang zu Strahlungsquellen und -einrichtungen. Der Versuchsplan, der dem Betreiber vor den Versuchsterminen mitgeteilt wurde, musste strikt eingehalten werden. Dementsprechend wurde die Datenerfassung auf den Umfang beschränkt, der zur Erfüllung der statistischen Signifikanz der Ergebnisse erforderlich war. Alle Experimente wurden an Standorten durchgeführt, die zur Lagerung von Strahlungsquellen und radioaktivem Material berechtigt sind, in Anwesenheit von Strahlungsbeauftragten, die von der Malaysian Atomic Energy Licensing Board lizenziert sind.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass das unter Verwendung von Miniatursonden auf Basis von LYSO:Ce-Szintillatoren entwickelte Strahlungsdetektorsystem eine außergewöhnliche Leistung bei der Messung natürlicher Strahlungsquellen zeigt. Dies diente dazu, einer besonderen Motivation für die Arbeit gerecht zu werden, nämlich der Entwicklung eines empfindlichen Systems, mit dem die Effizienz der Entfernung radioaktiver Kontaminationen von den Innenflächen von Rohrleitungen validiert werden kann. Im Falle außergewöhnlich niedriger Restaktivitätsniveaus könnte eine mögliche Inhomogenität der Beta-/Gamma-Emission eine zweitrangige Überlegung sein, die eine zukünftige Untersuchung wert ist. Das tragbare Gerät, das mithilfe der 3D-Drucktechnologie hergestellt und mit einer Batterie betrieben wird, bietet die Möglichkeit, genaue Messungen in einer Entfernung von bis zu 15 m durchzuführen, selbst in Rohrleitungen mit einem Durchmesser von nur 2 cm. Das Gerät verfügt über einen integrierten akustischen und visuellen Alarm (an ausgewählte Dosisleistungsschwellen anpassbar) und verfügt über eine lange Akkulaufzeit von ca. 33+ Stunden mit einer einzigen Ladung. Der bedeutendste Vorteil dieses Systems ist seine Fähigkeit, Messungen an schwer zugänglichen Orten für Dosisleistungen durchzuführen, die von Hintergrundwerten bis zum derzeit untersuchten Höchstwert von 80 μSv/h reichen, mit einer Mindestempfindlichkeit von ~ 450 cpm/µSv/h , eine deutliche Verbesserung gegenüber früheren Anordnungen mit diesem Detektor1. Dies macht es zu einem wertvollen Instrument zur Erkennung von Radioaktivität in einer Vielzahl von Szenarien und Kontexten, einschließlich der Sicherheit, und nicht zuletzt zur Gewährleistung der Sicherheit von Personen in Arbeitsumgebungen.

Die während der aktuellen Studie erfassten und analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich.

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Die Autoren möchten dem Labor- und Feldbetriebsteam von Alypz Sdn. ihren Dank aussprechen. Bhd ist im Hauptquartier von Subang Jaya und Kemaman, Malaysia, stationiert. Die Autoren möchten außerdem Sayuti Jamaudin, Nurul Aini Mohd Noor, Izzatie Razak und Syafiq Johari von der Multimedia University für ihre enorme Unterstützung beim Projektmanagement und der Organisation von Exkursionen danken. M. Alkhorayef dankt dem Stellvertreter für Forschung und Innovation des „Bildungsministeriums“ in Saudi-Arabien für die Finanzierung seiner Teilnahme an dieser Forschung (IFKSUOR3-016-2).

Die Forschung und Entwicklung des Prototypsystems wurde durch einen Zuschuss des Public-Private Research Network (PPRN) (MMUE/190211 PPRN-Radiation Survey) des Ministeriums für Hochschulbildung Malaysias unterstützt.

Forschungszentrum für Faseroptik, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Multimedia-Universität, Jalan Multimedia, 63100, Cyberjaya, Malaysia

HT Zubair, Adebiyi Oresegun, A. Basaif, SA Ibrahim, S. Mansor und HA Abdul-Rashid

Lumisyns Sdn Bhd, 47600, Subang Jaya, Selangor, Malaysia

HT Zubair & MD Khairina

Zentrum für angewandte Physik und Strahlungstechnologien, Sunway University, 46150, Petaling Jaya, Malaysia

DA Bradley

Fakultät für Mathematik und Physik, University of Surrey, Guildford, GU2 7XH, Großbritannien

DA Bradley

Alypz Sdn Bhd, Jalan Industri USJ 1/1, Taman Perindustrian USJ 1, 47600, Subang Jaya, Selangor, Malaysia

J. Othman, R. Rifiat, F. Hamidi, L. Rahman und A. Ezzadeen

Department of Radiological Sciences, College of Applied Medical Sciences, King Saud University, PO Box 10219, 11433, Riad, Saudi-Arabien

M. Alkhorayef

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HTZ und DAB verfassten den Haupttext des Manuskripts, während dieser von HAAR überprüft wurde, DAB und MAHTZ bereiteten die Zahlen vor. Die Arbeit wurde von HTZ, HAAR und DAB konzipiert. Die Methodik und die zugehörige Ausrüstung wurden von HTZ, AO, AB, MDK, SAI entwickelt und SMJO, RR, FH und LR stellten die Ressourcen für experimentelle Verfahren und Fachwissen zur Verfügung. HTZ, MDK, AO und AB führten die Untersuchungen durch. Die formale Analyse wurde von HTZ, MDK und DABHAAR durchgeführt und DAB überwachte das Projekt und überprüfte den Artikel. Die Finanzierung erfolgte durch HAAR, MA und AE

Korrespondenz mit HA Abdul-Rashid.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Zubair, HT, Bradley, DA, Khairina, MD et al. Ein ausziehbares Glasfasersonden-Messmessgerät für natürlich vorkommendes radioaktives Material (NORM) und andere schwache Emittenten. Sci Rep 13, 11918 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39180-9

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Eingegangen: 12. Februar 2023

Angenommen: 20. Juli 2023

Veröffentlicht: 24. Juli 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39180-9

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